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30 多岁获国家杰青资助!他,专注一个领域,3 天内连续在 Nature 子刊、Science 子刊和 Cell 子刊发表最新成果!

Nat. Commun.:一种用于电催化析氧的羟基化合物非晶化的自上而下策略

尽管非晶材料由于其独特的性质在各个领域引起了人们越来越多的关注,但其可控制备仍然是一个巨大的挑战。

近日,厦门大学黄小青教授,广东工业大学徐勇教授,香港理工大学黄勃龙教授报道了一种通过氢氧化物的非晶化来制造非晶氧化物的自上而下的策略。通过一元、二元和三元氢氧化物的非晶化,验证了这种策略的通用性。

详细的表征表明,非晶化过程是通过热处理过程中配位环境的变化来实现,其中氢氧化物中的 M – OH 八面体结构随着 M – M 配位的消失而演变为非晶氧化物中的 M – O 四面体结构。

最佳非晶氧化物(FeCoSn ( OH ) 6-300)在碱性介质中表现出优异的析氧反应(OER)电催化活性,其 TOF 值是 FeCoSn ( OH ) 6 的 39.4 倍。进一步,研究人员利用密度泛函理论 ( DFT ) 和分子动力学 ( MD ) 模拟研究了其优异的 OE 电催化 R 性能和非晶化过程。

所报道的用于制造非晶氧化物的自上而下的制造策略可以进一步促进用于催化的非晶材料的基础研究和实际应用。

Liu, S., Geng, S., Li, L. et al. A top-down strategy for amorphization of hydroxyl compounds for electrocatalytic oxygen evolution. Nat Commun 13, 1187 ( 2022 )

DOI:10.1038/s41467-022-28888-3

https://doi.org/10.1038/s41467-022-28888-3

Chem:含碳 RuO2 电催化剂,超高活性酸性 OER

析氧反应(OER)在能量转换技术中起着至关重要的作用。目前,在碱性条件下用于 OER 的电催化剂已经取得了重大进展。相比之下,在酸性条件下开发稳定的 OER 电催化剂仍然是一个挑战。

近日,厦门大学黄小青教授,苏州大学邵琪等人通过引入间隙碳,同时提高了 RuO2(C-RuO2-RuSe)的稳定性和活性。

研究人员通过协同 Se 的蒸发和 C 的燃烧制备了 C-RuO2-RuSe 电催化剂。将碳负载的 RuSe2 空心纳米球(RuSe2 HNSs)在 300 ℃空气中加热 5 h 和 10 h,分别生成 C-RuO2-RuSe-5 和 C-RuO2 RuSe-10。

优化后的 C-RuO2-RuSe-5 表现出较高的 OER 活性,大大高于商用 RuO2。更重要的是,C-RuO2 RuSe-10 具有更好的稳定性,在电流密度为 10、20 和 50 mA · cm-2 的 0.5M H2SO4 中可持续 50h,是文献中报道的最稳定的酸性 OER 电催化剂之一。

X 射线吸收光谱 ( XAS ) 表明,间隙 C 可以拉长 Ru-O 键,从而显着提高了稳定性。理论计算进一步表明,间隙 C 激活的 Ru 位可以改善 OER 性能。因此,实验和理论结果都证明,通过引入间隙 C 可以稳定 RuO2,因此可以作为一种坚固的酸性 OER 电催化剂。

Wang et al., Exceptionally active and stable RuO2 with interstitial carbon for water oxidation in acid, Chem ( 2022 )

DOI:10.1016/j.chempr.2022.02.003

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.02.003

Science Advances:含间隙 C 的单位点 Pt 掺杂 RuO2 空心纳米球,助力高性能酸性整体水分解

实现稳定、高效的电催化整体水分解是可持续高效制氢的迫切需要。然而,由于酸性析氧(OER)过程中电催化剂的快速失活,因此仍具有一定挑战性。

近日,厦门大学黄小青教授,广东工业大学徐勇开发了一种单一 Pt 位点掺杂的 RuO2 空心纳米球(SS Pt-RuO2 HNSs)作为整体酸性水分解的高性能电催化剂,其中 C 被捕获在间隙中,而 Pt 以单一位点的形式取代了部分 Ru 位。

研究人员以水合肼水溶液为还原剂,水为溶剂,采用水热法首次合成了 PtRuSe HNSs。然后将 PtRuSe HNSs 加载到 VC X72 碳粉上。接着,将碳负载的 PtRuSe HNSs 在 300 ° C 的空气中处理 10 h,得到 SS Pt-RuO2 HNSs。

实验结果显示,在 0.5 M H2SO4 中,采用 SS Pt-RuO2 HNSs 作水分解电催化剂时,达到 10、50 和 100 mA cm 2 的电流密度所需的槽电压分别为 1.49 、1.59 和 1.65 V,其催化性能已超过大多数已报道的整体水分解电催化剂。

详细的表征表明,间隙 C 的存在可以拉长 SsPt-RuO2 HNSs 中的 RuO 和 Pt-O 键,并且 SS Pt 的引入强烈地影响了 RuO2 的电子性质。密度泛函理论(DFT)计算表明,含 SS-Pt 的 RuO2 能显著提高 OER 活性的稳定性并降低其能垒。

本工作不仅为合成掺杂 SS-Pt 改性的 RuO2 提供了一种简便的策略,而且为实现整体水分解技术的工业应用提供了新的思路。

Juan Wang, et al, Single-site Pt-doped RuO2 hollow nanospheres with interstitial C for high-performance acidic overall water splitting, Sci. Adv., 2022

DOI: 10.1126/sciadv.abl9271

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abl9271

黄小青,厦门大学教授。2005 年于西南师范大学(现西南大学)获理学学士学位。2011 年于厦门大学获理学博士学位,导师为郑南峰教授、郑兰荪院士。2011-2014 年在美国加州大学洛杉矶分校黄昱教授、段镶锋教授课题组从事的博士后研究工作。2014 年至今先后于苏州大学材料与化学化工学部、厦门大学化学化工学院担任特聘教授,博士生导师。

2020 年获国家杰出青年科学基金资助,课题:贵金属纳米材料合成化学。目前兼职:《Science Bulletin》、《Rare Metal》和《Science China Materials》客座编辑或编委。研究兴趣:贵金属纳米材料的精准制备及其电、热、光催化应用研究。

标签: 厦门大学 氢氧化物 自上而下

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